Urodzony w Natanij 21-letni Izraelczyk swoją przygodę z europejskim futbolem rozpoczął w 2003 roku w wieku 12 lat kiedy to przybył do szkółki Barcelony. Wówczas już skauci i trenerzy "Dumy Katalonii" dostrzegali drzemiący w nim talent, którego jednak mimo porównań do samego Leo Messiego nie był w stanie wykrzesić na tyle by na stałe zagościć w pierwszej drużynie. Jedyny oficjalny występ w pierwszym zespole Assulin zaliczył w sezonie 2009/2010 w rozgrywkach Copa del Rey z Cultural Leonesa.
Gai Assulin w swojej karierze ma również jeden występ w dorosłej drużynie narodowej Izraela, dla której rozegrał 12 minut w towarzyskim meczu z reprezentacją Chile ustanawiając tym samym rekord jeśli chodzi o najmłodszego reprezentanta swojego kraju. Pobił on pod tym względem Ben Sahara, gdyż w dniu meczu miał 17 lat i 14 dni.